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凯发游戏娱乐场,大工研究成果入选化学类国际顶级期刊
作者:匿名 浏览:3544 时间:2020-01-11 17:51:13

凯发游戏娱乐场,大工研究成果入选化学类国际顶级期刊

凯发游戏娱乐场,该团队经过10余年的积累研究取得了系列创新成果。

文本报记者杨璐 图由受访者提供

大连理工大学超分子化学与催化团队段春迎教授、赵亮副教授在金属-有机超分子结构限域空间的可控构筑研究中取得了系列创新成果,并利用金属-有机超分子结构的限域作用,在催化过程中电子转移过程的控制、空间与立体结构的匹配和多步反应串联与协同研究领域实现了重要突破。日前,系列研究成果获入选化学国际顶级期刊《配位化学评论》、《美国化学会志》等。

自然界中的氧化还原辅助因子不仅具有在反应间传递质子和电子的功能,同时具备特殊的双电子负氢供体还原能力。受酶催化的启发,该团队提出了一种选择性可切换的加氢策略,即双电子氢化途径和单电子氢化途径调控。通过精心设计,将辅酶的活性中心修饰在金属-有机超分子反应器的表面,传递超分子反应器空腔内外的质子和电子,将单电子过程转化为双电子过程。超分子反应器与底物结合进行预组织,进而促进超分子反应器空腔内部典型的双电子氢化反应,对醛、酮以及亚胺等具有高选择性。而单电子氢化反应发生在反应器空腔外部,对硝基等具有较高的选择性。通过金属-有机超分子反应器的限域效应,控制不同的电子转移途径分别置于反应器空腔内外且互不干扰。同时,通过改变底物的浓度和选择氧化还原能力不同的电子供体调节两种氢化途径的反应动力学,实现氢化反应选择性的切换。该类超分子反应器在选择性可切换的氢化反应体系中展现了优异的性能,不同基团的氢化选择性皆可以达到80%以上,且能够直接应用于药物分子cinnarizine和naftifine的一步法合成。鉴于其简单的调控方法和优异的性能,该方法有望为药物分子的选择性制备提供技术革新。

据了解,段春迎教授、赵亮副教授带领的超分子化学与催化团队包括5名博士生和8名硕士生,经过10余年的积累研究,他们取得了系列创新成果。该系列研究工作得到了国家自然科学基金重点项目、创新群体、国际(地区)合作与交流项目和大连理工大学的大力支持。

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